Sowe, Momodou Salieu (2019) Hydrodeoxygenation Reaction Study of Waste Cooking Oil and Phenol Conversion To Biofuel Using Synthesized Ni/Al2O3-ZrO2 and Ni/SiO2-ZrO2 Catalysts. Magister thesis, Universitas Brawijaya.
Abstract
Hidrodeoksigenasi (HDO) adalah reaksi satu langkah yang melibatkan hidrogenasi karbon tak jenuh diikuti dengan deoksigenasi ikatan karbon-oksigen. Dalam penelitian ini, katalis berbasis Ni yang diembankan pada Al2O3-ZrO2 dan SiO2-ZrO2 disintesis dengan cara impregnasi basah, dikarakterisasi dan diuji untuk minyak jelantah (WCO) dan hidrodeoksigenasi fenol menjadi biofuel. Reaksi HDO limbah pemasakan dilakukan dalam reaktor batch buatan pada 350 oC, 2 MPa gas H2 selama 2 jam dan 4 jam, sementara HDO fenol berada dalam reaktor autoclave pada 200 oC, 0,3 MPa gas H2 masing-masing selama 2 jam dan 8 jam. Sifat fisik katalis ditentukan oleh XRD, XRF, dan SEM-EDS. Puncak pada 2θ = 44o dan 76o untuk Ni dan 2θ = 30o, 35o, 50o, 51o, dan 60o untuk ZrO2 masing-masing terdeteksi pada difraktogram katalis XRD. Puncak Al2O3 dan SiO2 yang tidak terdeteksi menunjukkan keberadaan komposit Al2O3-ZrO2 dan SiO2-ZrO2. Hasil XRF menunjukkan 15,70% berat Ni diembankan pada Al2O3-ZrO2 dan 16,45% berat pada SiO2-ZrO2. SEM-EDS menunjukkan struktur permukaan katalis terdiri dari partikel-partikel kecil dengan bentuk tidak beraturan. Analisis GC-MS dari produk WCO yang diperoleh untuk Ni/Al2O3-ZrO2 selama 2 jam menunjukkan tingkat konversi 95,14% dan selektivitas 68,97% menjadi n-C15H32. Setelah reaksi 4 jam, konversi 100% dicapai dengan sedikit penurunan selektivitas terhadap n-C15H32 yaitu 58,69%. Tingkat konversi WCO 100% dicapai untuk Ni/SiO2-ZrO2 selama 2 jam dengan selektivitas 55,39% hingga n-C15H32. Waktu reaksi selama 4 jam juga mencapai konversi 100% dengan sedikit peningkatan dalam selektivitas terhadap n-C15H32 yaitu 65,13%. Hal ini menunjukkan bahwa Ni/Al2O3-ZrO2 dan Ni/SiO2-ZrO2 memiliki aktivitas katalitik yang baik untuk hidrodeoksigenasi mengikuti jalur reaksi hidrodekarboksilasi. Studi ini menyimpulkan bahwa Ni/Al2O3-ZrO2 dan Ni/SiO2-ZrO2 dapat menjadi katalis potensial untuk konversi minyak jelantah menjadi green diesel melalui hidrodekarboksilasi. Di lain sisi, aktivitas katalis Ni/SiO2-ZrO2 untuk hidrodeoksigenasi fenol telah diselidiki. Analisis produk GC-MS memberikan konversi untuk waktu 2 jam pada 16,84% dengan pembentukan selektivitas sikloheksanol dan sikloheksanon masing-masing yaitu 48,10% dan 45,78%. Setelah waktu reaksi selama 8 jam, selektivitas 100% untuk sikloheksanol tercapai.Distribusi produk menunjukkan katalis aktif lebih baik untuk hidrogenasi benzena dibandingkan deoksigenasi -OH atau C = O. Hasil ini menunjukkan bahwa Ni/SiO2-ZrO2 juga bisa menjadi katalis potensial untuk produksi hidrokarbon aromatis melalui reaksi hidrogenasi.
English Abstract
Hydrodeoxygenation (HDO) is a one-step reaction that involves the hydrogenation of unsaturated carbon followed with the deoxygenation of the carbon-oxygen bond. Ni-based catalysts supported on Al2O3-ZrO2 and SiO2-ZrO2 were synthesized by wet-impregnation, characterized and tested for waste cooking oil (WCO) and phenol hydrodeoxygenation. Waste cooking HDO reaction was carried out in a home-made batch reactor at 350 oC, 2 MPa H2 for 2 h and 4 h while phenol HDO was in an autoclave reactor at 200 oC, 0.3 MPa H2 for 2 h and 8 h respectively. Catalysts property were determined by XRD, XRF, and SEM-EDS respectively. Peaks at 2θ = 44o and 76o for Ni and 2θ= 30o, 35o, 50o, 51o, and 60o for ZrO2 were detected in the catalysts XRD diffractograms respectively. Al2O3 and SiO2 peaks were not detected suggesting Al2O3-ZrO2 and SiO2-ZrO2 composite existence. XRF result showed 15.70 wt.% Ni loading on Al2O3-ZrO2 and 16.45 wt.% on SiO2-ZrO2. SEM-EDS showed the surface structure of the catalysts consists of small particles with irregular shapes. The GC-MS analysis of WCO products obtained for Ni/Al2O3-ZrO2 at 2 h showed a conversion rate of 95.14% and selectivity of 68.97% to n-C15H32. After a reaction time of 4 h, 100% conversion was achieved with a slight decrease in selectivity to n- C15H32 at 58.69%. A WCO conversion rate of 100% was achieved for Ni/SiO2-ZrO2 for 2 h with a selectivity of 55.39% to n- C15H32. Prolonged reaction time for 4 h also achieved 100% conversion with a slight increase in selectivity to n- C15H32 at 65.13%. It is suggested that Ni/Al2O3-ZrO2 and Ni/SiO2-ZrO2 showed good catalytic activity for hydrodeoxygenation following hydrodecarboxylation reaction pathway. This study concludes Ni/Al2O3-ZrO2 and Ni/SiO2-ZrO2 could be potential catalysts for waste cooking oil conversion to green diesel via hydrodecarboxylation. On the other hand, the Ni/SiO2-ZrO2 catalyst activity test for hydrodeoxygenation of phenol was investigated. The GC-MS product analysis gave a conversion for 2 h at 16.84% with the selectivity formation of cyclohexanol and cyclohexanone at 48.10% and 45.78% yield, respectively. After a prolonged reaction time of 8 h, 100% selectivity to cyclohexanol was achieved. Product distribution showed the catalyst is active for benzene hydrogenation better than -OH or C=O deoxygenation. The result suggests Ni/SiO2-ZrO2 could also be a potential catalyst for aromatic hydrocarbon production via hydrogenation reaction.
Other obstract
-
| Item Type: | Thesis (Magister) |
|---|---|
| Identification Number: | TES/547.23/SOW/h/2019/041907575 |
| Uncontrolled Keywords: | HYDROGENATION |
| Subjects: | 500 Natural sciences and mathematics > 547 Organic chemistry > 547.2 Organic chemical reactions > 547.23 Oxidation-reduction reaction (Redox reaction) |
| Divisions: | S2/S3 > Magister Kimia, Fakultas MIPA |
| Depositing User: | Budi Wahyono Wahyono |
| Date Deposited: | 19 Dec 2019 06:26 |
| Last Modified: | 25 Oct 2021 01:54 |
| URI: | http://repository.ub.ac.id/id/eprint/177172 |
Preview |
Text
Momodou Salieu Sowe (2).pdf Download (6MB) | Preview |
Actions (login required)
 |
View Item |