Lusiana, Sri Eva (2019) Pengembangan Metode Sintesis Nanoselulosa Menggunakan Selulosa Dari Residu Bunga Pinus merkusii Jungh & De Vriese. Magister thesis, Universitas Brawijaya.
Abstract
Selulosa merupakan komponen senyawa yang banyak ditemukan di dalam bunga pinus. Selulosa dapat digunakan sebagai bahan dasar dalam sintesis nanoselulosa. Nanoselulosa merupakan salah satu nanopartikel yang banyak dimanfaatkan dalam berbagai aplikasi, diantaranya sebagai bahan dasar bioplastik, dan nanokomposit. Salah satu faktor yang berpengaruh dalam pemanfaatan nanopartikel yaitu ukurannya. Tujuan dari penelitian ini adalah mensintesis nanoselulosa menggunakan selulosa hasil isolasi dari residu bunga pinus. Beberapa variasi perlakuan dikaji lebih mendalam untuk mengetahui pengaruh konsentrasi asam, pengaruh lama reaksi hidrolisis, dan penggunaan ultrasonikasi dalam proses hidrolis untuk menghasilkan nanoselulosa khususnya terhadap hasil, morfologi, indeks kristalin, ukuran kristal, distribusi ukuran dari nanoselulosa, termal gravimetri dan kestabilan termalnya. Metode sintesis nanoselulosa dengan pengadukan menggunakan stirrer disertai pemanasan dikerjakan dengan mencampurkan selulosa sebanyak 5.0 g ke dalam 100 mL asam sulfat pada suhu 45 oC. Reaksi dilakukan dalam beberapa variasi, yaitu dengan konsentrasi asam sulfat 10%, 30%, dan 60% selama 60 menit, serta variasi lama reaksi yaitu 30, 45, 60 dan 90 menit menggunakan asam sulfat konsentrasi 10%. Sedangkan metode sintesis nanoselulosa dengan bantuan ultraonikasi dikerjakan dengan mencampurkan selulosa sebanyak 5.0 g ke dalam 100 mL asam sulfat pada suhu 45 oC. Konsentrasi asam sulfat yang digunakan adalah 10%, 30%, dan 60% dengan lama reaksi 60 menit. Disamping itu, karakterisasi sifat dari masing-masing nanoselulosa dikerjakan menggunakan spektrofotometri FTIR, XRD, TEM, TG/DTG. Nanoselulosa yang dihasilkan pada pengadukan dengan stirrer pada variasi konsentrasi asam sulfat (10% dan 30%) berwarna putih-kekuningan. Sedangkan x nanoselulosa yang dihasilkan pada konsentrasi asam sulfat (60%) berwarna hitam. Massa nanoselulosa yang dihasilkan berturut-turut adalah 4,78 gram, 4,45 gram dan 0,85 gram dengan persen hasil 95,6%; 89%; dan 17%. Hasil analisis dengan FTIR menunjukkan adanya serapan baru pada semua nanoselulosa yaitu serapan C=O, yang mengindikasikan masih adanya kandungan hemiselulosa. Variasi konsentrasi asam sulfat tidak memberikan pengaruh yang signifikan terhadap susunan gugus fungsi nanoselulosa. Kristalinitas nanoselulosa dianalisis dengan XRD, berturut – turut sebesar 61,4%, 64,3%, dan 54,8% dan ukuraan kritalitnya 11,50 nm dan 12,65 nm, sedangkan pada konsentrasi 60% tidak dapat ditentukan karena tidak ada serapan difraksi 22° dan bersifat amorf. Morfologi dan distribusi ukuran nanoselulosa dianalisis menggunakan TEM. Diperoleh nanoselulosa yang berbentuk nano fibril yang panjang. Hal ini karena belum terhidrolisis sempurna sehingga rantai selulosa belum terpotong seluruhnya. Sedangkan distribusi ukuran nanoselulosa berturut-turut sebesar 5,73-60 nm, 9,03-46,06 dan 12,21-311,33 nm dengan ukuran rata-rata 17,42 nm, 27,59 nm dan 25,53 nm. Termal gravimiteri dan kestabilan termalnya dianalisis menggunakan TG/DTG. Dari hasil analisis menunjukkan penurunan dekomposisi dimulai pada suhu 161°C. Pada variasi asam sulfat 60% menunjukkan stabilitas termal yang lebih rendah dibandingkan asam sulfat 10% dan 30%. Hal ini disebabkan pada konsentrasi asam sulfat yang tinggi sehingga dapat melemahkan ikatan hidrogen antar rantai selulosa dan ikatan hidrogen intramolekular. Untuk nanoselulosa yang dihasilkan dari variasi lama reaksi hidrolisis dikerjakan selama reaksi 30, 45, 60 dan 90 menit dengan konsentrasi H2SO4 10%. Nanoselulosa yang dihasilkan berwarna putih kekuningan dengan massa berturutturut 4,63 gram, 4,65 gram, 4,78 gram dan 4,65 gram dan persen hasilnya berturutturut sebesar 92,6%; 93,0%; 95,6%; dan 93,0%. Komposisi penyusun nanoselulosa dianalisis dengan FTIR menunjukkan adanya serapan baru pada semua nanoselulosa yaitu serapan C=O, yang mengindikasikan masih adanya kandungan hemiselulosa. Lama reaksi hidrolisis tidak memberikan pengaruh yang signifikan terhadap susunan gugus fungsi nanoselulosa. Kristalinitas nanoselulosa dianalisis dengan XRD, berturut – turut sebesar 56%, 56%, 54,8% dan 58% dan ukuraan kritalitnya 11,65 nm dan 15,81 nm, 11,50 nm dan 10,54%. Morfologi dan xi distribusi ukuran nanoselulosa dianalisis menggunakan TEM. Nanoselulosa yang berbentuk sebagian nano fibril dan nano kristal. Hal ini karena belum terhidrolisis sempurna sehingga rantai selulosa belum terfragmentasi seluruhnya. Sedangkan distribusi ukuran nanoselulosa yang dihasilkan sebesar 11,48-125,59 nm, 8,11- 229,88 nm, 5,73-60 nm, 9,58-195,46 nm dan ukuran rata-rata masing-masing 15,35 nm, 12,24 nm, 17,42 nm dan 10,06 nm. Termal gravimiteri dan kestabilan termalnya dianalisis menggunanakan TG/DTG. Dari hasil analisis menunjukkan penurunan dekomposisi dimulai pada suhu 207°C. Pada variasi lama reaksi hidrolisis menunjukkan stabilitas termal yang tidak berbeda secara signifikan. Lama reaksi hidrolisis 30 meint menunjukkan stabilitas yang lebih rendah. Nanoselulosa yang yang diperoleh melalui proses hidrolisis menggunakan bantuan ultrasonikasi selama 60 menit dikerjakan dengan variasi konsentrasi asam sulfat 10%, 30%, dan 60%. Hasilnya berturut-turut adalah 4,43 gram, 4,02 gram, dan 0,75 gram. Sedangkan persen hasilnya adalah 88,6%, 80,4% dan 15,0%. Perlakuan sonikasi dengan konsentrasi asam sulfat yang berbeda tidak memberikan pengaruh yang signifikan terhadap susunan gugus fungsi nanoselulosa. Berdasarkan hasil analisis FTIR, ada serapan baru di sekitar panjang gelombang 1725 cm-1 yang menunjukkan serapan C=O karbonil. Kristalinitas nanoselulosa dianalisis dengan XRD, berturut – turut sebesar 52,5%, 53,7%, dan 40,1% dan ukuraan kritalitnya 21,07 nm dan 18,06 nm, sedangkan pada konsentrasi 60% tidak dapat ditentukan karena tidak ada serapan difraksi 22° dan bersifat amorf. Morfologi dan distribusi ukuran nanoselulosa dianalisis menggunakan TEM. Nanoselulosa yang diperoleh berbentuk nano fibril yang panjang. Hal ini karena belum terhidrolisis sempurna sehingga rantai selulosa belum terpotong seluruhnya. Distribusi ukuran berturut-turut sebesar 11,37-107,31 nm, 6,5-90,2 nm, dan 4,07-277,03 nm dengan ukuran rata-rata 29,95 nm, 15,11 nm dan 9,55 nm. Termal gravimiteri dan kestabilan termalnya dianalisis menggunanakan TG/DTG. Dari hasil analisis menunjukkan penurunan dekomposisi dimulai pada suhu 179°. Pada variasi asam sulfat 60% menunjukkan stabilitas termal yang lebih rendah dibandingkan asam sulfat 10% dan 30%. Hal ini disebabkan pada konsentrasi asam sulfat yang tinggi sehingga dapat melemahkan ikatan hidrogen antar rantai selulosa dan ikatan hidrogen intramolekular.
English Abstract
Cellulose is an organic compound found in pine flowers and can be used as a basic ingredient in the synthesis of nanocellulose. Nanocellulose is a nanoparticle that is widely used in various applications, such as base material of bioplastics and nanocomposites. One of the factors affecting the utilization of nanoparticles is the size of nanoparticles. The purpose of this research is to synthesize nanocellulose using isolated cellulose from pine flower waste. Several factors affect the process were deeply investigated, such as the effect of acid concentration, the reaction time and sonication-assisted hydrolysis toward the nanocellulose properties, such as yield, morphology, crystallinity index, crystallite size, size distribution and thermal stability. The synthesis of nanocellulose used stirring and ultrasonication method. The synthesis of nanocellulose was carried out by mixing cellulose (5.0 g) into sulfuric acid (100 mL) at 450C under vigorous stirring. This reaction was carried out in several variations such as the concentration of sulfuric acid (10%, 30% and 60%) during 60 minutes reaction time. Moreover, the variation of reaction time of 30, 45, 60, and 90 minutes were also conducted using 10% of sulfuric acid. While the synthesis of nanocellulose using ultrasonication method was conducted by mixing 5.0 g cellulose into 100 mL of sulfuric acid at a temperature of 45°C. The various concentration of sulfuric acid were 10%, 30%, and 60% during 60 minutes reaction time. The characterization of each nanocellulose was carried out using FTIR spectrophotometry, XRD, TEM, TG / DTG. The stirring method using 10% and 30% sulfuric acid generated whiteyellowish nanocellulose. Meanwhile, at the higher concentration of sulfuric acid (60%), it generated a black nanocellulose product. The mass of nanocellulose obtained for each sulfuric acid concentration was about 4.78 g, 4.45 g and 0.85 g and yield: 95.6%, 89.0% and 17.0%, respectively. The results of FTIR xiii spectrophotometry analysis showed that there was a new absorption C=O of all nanocellulose, which indicated the presence of hemicellulose. The variation of sulfuric acid concentration did not have a significant effect on the functional group composition of nanocellulose. The nanocellulose crystallinity that analyzed by XRD were: 61.4%, 64.3%, and 54.8% respectively. The size of the crystallite was 11.50 nm and 12.65 nm, whereas at a sulfuric acid concentration of 60% it could not be determined because it was amorphous and there is no absorption at 22° diffraction. The morphology and size distribution of nanocellulose were analyzed using TEM. Nanocellulose was obtained in the form of long nanofibrils. This is because it has not been fully hydrolyzed so that the cellulose chain has not been completely cut off. The size distributions were about 5.73-60.0 nm, 9.03-46.06, and 12.21-311.33 nm with an average size of 17.42, 27.59, and 25.53 nm, respectively. The thermal stability of nanocellulose was analyzed by TG/DTG. It was shown that the decrease in decomposition starting at 161°C. The use of 60% sulfuric acid resulted in lower thermal stability compared to 10% and 30% of sulfuric acid. This is due to the high concentration of sulfuric acid that can weaken hydrogen bonds between cellulose chains and intramolecular hydrogen bonds. The result of nanocellulose using 10% of H2SO4 during various reaction time (30, 45, 60 and 90 minutes) was white-yellowish nanocellulose with a mass of 4.63 g, 4.65 g, 4.78 g and 4.65 g, with the yield : 92.6%; 93.0%; 95.6%; and 93.0%, respectively. The characterization using FTIR spectrophotometry showed each nanocellulose has a new absorption of C = O, which indicates the presence of hemicellulose. The hydrolysis reaction time did not have a significant effect on the composition of the nanocellulose functional groups. The nanocellulose crystallinity which analyzed by XRD were: 56%, 56%, 54.8% and 58%, respectively. The size of the crystallites were: 11.65 nm, 15.81 nm, 11.50 nm, and 10.54%, respectively. The morphology and size distribution of nanocellulose were analyzed using TEM. Nanocellulose in the form of partial nanofibrils and nanocrystals. This is because it has not been fully hydrolyzed so that the cellulose chain did not fully fragmented. While the size distribution of nanocellulose were 11.48-125.59 nm, 8.11-229.88 nm, 5.73-60 nm, and 9.58-195.46 nm; with the average size were 15.35 nm, 12.24 nm, 17.42 nm and 10.06 nm, respectively. The thermal stability was analyzed using xiv TG / DTG. The results of the analysis show a decrease in decomposition starting at 207 °C. There was no significant difference for the thermal stability between various hydrolysis reaction time. The hydrolysis reaction time of 30 minutes showed lower stability. The result of nanocellulose from ultrasonication method during 60 minutes reaction time using various concentrations of sulfuric acid (10%, 30%, and 60%) were: 4.43 g, 4.02 g and 0.75 g, respectively. While the yield were: 88.6%, 80.4% and 15.0%, respectively. Based on the results of the FTIR analysis, there is absorption around the wavelength of 1725 cm-1 which shows the absorption of C = O carbonyl. The sonication method using different concentrations of sulfuric acid did not have a significant effect on the composition of the nanocellulose functional groups. The nanocellulose crystallinity analyzed by XRD were: 52.5%, 53.7%, 40.1% respectively; and the size of the crystallite were 21.07 nm and 18.06 nm, whereas at a concentration of 60% could not be determined because of it was amorphous and there was no absorption at 22° diffraction. Using TEM, the nanocellulose resulted in the form of long nanofibrils. This is because it has not been fully hydrolyzed so that the cellulose chain did not completely cut off. The size distributions were 11.37-107.31 nm, 6.5-90.2 nm, and 4.07-277.03 nm with an average size of 29.95 nm, 15.11 nm and 9,55 nm respectively. Thermal gravimetry and stability were analyzed using TG / DTG. The results of the analysis show that decomposition began at 179 °. The use of 60% sulfuric acid showed lower thermal stability compared to 10% and 30% of sulfuric acid. This is due to the high concentration of sulfuric acid that can weaken hydrogen bonds between cellulose chains and intramolecular hydrogen bonds.
Other obstract
-
| Item Type: | Thesis (Magister) |
|---|---|
| Identification Number: | TES/572.566 82/LUS/p/2019/041911413 |
| Uncontrolled Keywords: | CELLULOSE - CHEMISTRY, CELLULOSE, PINE |
| Subjects: | 500 Natural sciences and mathematics > 572 Biochemistry > 572.5 Miscellaneous chemicals > 572.56 Carbohydrates > 572.566 Polysaccharides > 572.566 8 Structural polysaccharides > 572.566 82 Cellulose |
| Divisions: | S2/S3 > Magister Kimia, Fakultas MIPA |
| Depositing User: | Endang Susworini |
| Date Deposited: | 03 Jan 2020 09:11 |
| Last Modified: | 25 Oct 2021 04:15 |
| URI: | http://repository.ub.ac.id/id/eprint/177558 |
Preview |
Text
Sri Eva Lusiana (2).pdf Download (8MB) | Preview |
Actions (login required)
 |
View Item |